В 1825/ 26 учебном году Постельсу было поручено читать лекции по неорганической химии, минералогии и другим геологическим дисциплинам. Но тут последовало приглашение принять участие в плавании вокруг света на шлюпе ”Сенявин” под командованием Ф. П. Литке. Вместе с ним в состав команды входили такие знаменитые мореплаватели, как лейтенанты Николай Завалишин и Михаил Аболешев, мичман Готлиб Глазенап, юнкер Павел Крузенштерн, — их имена остались на географической карте.

Проводить исследования по зоологии, ботанике, минералогии и геогнозии должны были несколько ученых. Зоологом и доктором был взят Андрей Мертенс, орнитологом и художником Киттлиц. В качестве минералога избран был А. Ф. Постельс. Он оказался первым ученым С.– Петербургского университета, принявшим участие в выдающейся научной экспедиции.

Перед отъездом он договорился с ученым комитетом Адмиралтейской коллегии, что ему будет разрешено собирать предметы по естественной истории для Музеума университета в свободное от занятий для экспедиции время. Основные же занятия были разнообразными и многочисленными. Они включали геологическое описание береговых склонов, участие в сборе этнографического, ботанического и зоологического материала, зарисовку уникальных представителей живого царства природы, составление атласов, составление исторического и мореходного описаний путешествия и т. д. И тем не менее, в течение трех лет — с 20 августа 1826 г., когда ”Сенявин” снялся с якоря и гонимый свежим попутным ветром покинул Кронштадт, до 11 сентября 1829 г., когда путешественники снова увидели форты Кронштадта, — Постельс неутомимо использовал любую возможность для пополнения своей коллекции. На стоянках по всему маршруту шлюпа и к концу кругосветного плавания им были собраны многообразные горные породы и слагающие их минералы, а также разнообразные окаменелости и растительные остатки.
На обратном пути домой на острове Св. Елены мореплаватели посетили могилу Наполеона в Лонгвуде, а Постельс составил геологическое описание острова, отметив, что он сложен базальтами, туфами, известняками, а в миндалинах базальтов стенки усажены кристаллами шабазита и известкового шпата.

С предварительными сообщениями об открытиях и находках за время подходившего к концу кругосветного плавания натуралисты выступили в различных ученых обществах Парижа.

Окончательные итоги подводились в С.– Петербурге. Исследователи передали в Академию наук прекрасную коллекцию животных, насчитывавшую свыше 400 экземпляров. Она была снабжена альбомами зарисовок. Коллекция насекомых состояла из 300 видов, собрание птиц было представлено 750 экземплярами. Особенным богатством видов отличались гербарии, содержавшие 2400 образцов. Собрание горных пород и минералов включало 322 образца. С.– Петербургская Академия наук высоко оценила опубликованный труд ученых о путешествии ”Сенявина”, признав его достойным полной Демидовской премии. Особой похвалы заслуживала третья часть этого сочинения, где Л. Ф. Постельсом на огромных листах, форматом около 80х60 см, были мастерски изображены в натуральную величину растения морей и океанов.

Вскоре после окончания кругосветного плавания А. Ф. Постельс был утвержден в звании адъюнкт-профессора по кафедре минералогии и геогнозии С.– Петербургского университета, одновременно он был приглашен в Академию наук исполнять должность хранителя Минералогического музея. Академическая коллекция тогда насчитывала 30000 номеров, но не имела даже прошнурованного каталога с полной описью всех образцов, так что работа в музее заняла Постельса на целых шесть лет.

Дальнейшая судьба А .Ф. Постельса была связана в основном с преподаванием в университете, Главном педагогическом институте и Училище правоведения. Он преподавал также естественные науки великим княжнам Марии и Екатерине, дочерям брата Николая I Михаила, и руководил воспитанием и образованием детей принца Петра Григорьевича Ольденбургского.

Весной 1847 г. А. Ф. Постельс принял назначение директором 2-й С.– Петербургской гимназии, где он пользовался каждым удобным случаем, чтобы расширить представление своих воспитанников о естественной истории.